Cristallisation des hydrates de gaz de CO2/N2 en émulsion cyclopentane/eau : étude expérimentale et modélisation de la cristallisation

Abstract : Une nouvelle voie de captage du CO2 par cristallisation d'hydrates de gaz dans une émulsion CP/eau à partir d'une fumée de combustion est proposée dans cette étude. Les premières expériences se sont focalisées sur l'étude des équilibres quadri phasiques (gaz CO2/N2, eau liquide, cyclopentane liquide et hydrate). Le cyclopentane est un promoteur thermodynamique de cristallisation et permet d'abaisser la pression d'équilibre des hydrates jusqu'à 97%, par rapport à la pression d'équilibre des hydrates de gaz formés sans promoteur. La sélectivité de captage du CO2 dans les hydrates mixtes (CP/CO2/N2) est augmentée. La capacité de stockage du gaz est de 40 m3gaz/m3hydrate (STP). La modélisation cinétique de la cristallisation repose tout d'abord sur la recherche du régime limitant. Les constantes cinétiques de solubilisation des gaz dans l'eau pure et en émulsion ont été déterminées. La phase dispersée (cyclopentane) ne semble pas affecter le transfert gaz/liquide qui est contrôlé par la diffusion du gaz au sein de la phase porteuse (l'eau) puis au sein des gouttes. En régime permanent, la cristallisation est limitée par la diffusion du gaz à l'interface gaz/liquide. En régime non permanent, au démarrage de la cristallisation, on observe que l'apport du réactif gazeux est pris dans le gaz dissout dans le liquide. Une sonde de mesure granulométrique (Focused Beam Reflectance Measurements) a été ajoutée à l'appareillage et permet de visualiser la cristallisation et l'apparition de l'agglomération des hydrates mixtes. A new technology for CO2 separation and capture from flue gases by gas hydrates crystallization is studied in an emulsion of CP in water. Preliminary studies investigated the determination of the equilibrium data of the quaternary system (Gas (CO2/N2), aqueous phase, cyclopentane phase and Hydrate). Cyclopentane, which is a very good hydrate former, allows decreasing the equilibrium pressure to 95 % up to 97 % (relative to the equilibrium pressure without cyclopentane), enhances the CO2 selectivity in hydrates and gas storage approaches 40 m3gas (STP) /m3hydrate. Kinetic constants of dissolution of gases in pure water and in the emulsion were determined. The cyclopentane droplets do not seem to participate in the gas/ liquid mass transfer: the gas diffuses through the continuous phase (water), then into the droplets. Crystallization seems limited by diffusion of the gas at the gas/ liquid interface, which gets in the way in the determination of the intrinsic kinetic constants of crystallization. But when the system reaches saturation point and after that the crystallisation processes with a large exothermic peak, the crystallization is different. The gas for the formation of hydrates is provided by the gas dissolved in the liquid phase during the first stage of the crystallization (no pressure drop). This could allow the measurement of intrinsic kinetic constants of the crystallization in a further work. A Focused Beam Reflectance Measurements (FBRM) probe allows evidencing the crystallization and the agglomeration phenomenon by a sharp change in the mean chord length and a spread of the Chord Length Distribution.
Type de document :
Communication dans un congrès
Jean-François Joly. XIV° Congrès de la Société Française de Génie des Procédés, Oct 2013, France. Lavoisier technique et Documentation - Edition SFGP, Thème B3 : Énergies nouvelles et procédés (104), pp.No 37, 2013
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Contributeur : Fatima Lillouch <>
Soumis le : lundi 21 octobre 2013 - 16:40:12
Dernière modification le : mercredi 29 novembre 2017 - 10:07:55
Document(s) archivé(s) le : vendredi 7 avril 2017 - 14:20:10

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Aurélie Galfré, Ana Cameirão, Jean-Michel Herri. Cristallisation des hydrates de gaz de CO2/N2 en émulsion cyclopentane/eau : étude expérimentale et modélisation de la cristallisation. Jean-François Joly. XIV° Congrès de la Société Française de Génie des Procédés, Oct 2013, France. Lavoisier technique et Documentation - Edition SFGP, Thème B3 : Énergies nouvelles et procédés (104), pp.No 37, 2013. 〈hal-00875319〉

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